Филарет постоянно лично участвовал в делах Св. Синода. Другими постоянными членами Синода, кроме Серафима, были киевские митрополиты Евгений и после него († 1837) Филарет Амфитеатров. Последний начал свою службу с учительства в родной севской семинарии (род. в 1779 г.), потом был ректором семинарий орловской, оренбургской и тобольской, инспектором преобразованной Петербургской академии, где в 1814 г. вместе с ректором Филаретом удостоен степени доктора богословия, затем ректором академии Московской, в 1819 г. рукоположен епископом в Калугу, потом последовательно святительствовал в епархиях Рязанской, Казанской, Ярославской и Киевской; это был святитель-подвижник, не столько ученый, сколько непоколебимый в православии, и строго консервативного направления во всех церковных делах. Все синодальные дела велись главным образом этими членами. Первенствующий член митр. 

Серафим, по преклонности лет, работал не много. Всех членов, по штату 1819 г., было семь вместе с присутствующими по вызову из епархий. Устройство Св. Синода оставалось без существенных перемен до второй половины 1830-х годов, когда обер-прокурором сделался весьма памятный по синодальным реформам граф Н. А. Протасов(1836-1855).

 По вступлении в должность он остался недоволен канцелярской частью в устройстве Синода, которая до того времени устроена была действительно слабо и бедно. Вся она состояла только из двух небольших отделений с двумя обер-секретарями. Кроме них, нечто вроде особого отделения при Синоде составляла еще комиссия духовных училищ, состоявшая в большинстве из синодальных же членов. По инициативе графа, состав канцелярских отделений был расширен и преобразован по образцу канцелярий министерств; из них организованы были целые управления наподобие министерских департаментов, каждое с особым директором и несколькими обер-секретарями и секретарями: так появились две канцелярии — синодальная и обер-прокурорская, хозяйственное управление и заменившее (в 1839 г.) комиссию духовных училищ духовно-учебное управление.

 Последняя замена всеми уважаемой ученой коллегии канцелярским учреждением составляла самую неудачную часть Протасовской реформы, будучи неуместным проявлением современных увлечений графа канцелярским бюрократизмом. В общем своем составе реформа Протасова принесла синодальному управлению немало пользы, сообщив ему большую стройность и полноту, и сохранилась в главных своих чертах на долгие годы; но впечатление ее на духовное ведомство в свое время было вконец испорчено заносчивостью и властолюбием ее виновника, который старался воспользоваться ею, как средством к собственному преобладанию над членами Синода. Преобладание это чувствовалось особенно тяжело, когда властительный сановник вмешивался в чисто духовные дела, в решение которых, как человек полу-иезуитского воспитания, способен был, хотя, может быть, и бессознательно, вносить дух, чуждый православной церкви. Например, в конце 1830-х годов он, как прежде Шишков, поднял дело об исправлении катехизиса Филарета, в котором усмотрел якобы протестантский оттенок в понятии о церковном предании, в отсутствии помещенного в «Православном Исповедании» П. Могилы и заимствованного у католиков учения о 9 церковных заповедях и в изложении статьи о естественном богопознании из созерцания видимого мира; книгу П. Могилы он во всем предпочитал катехизису, ввел изучение ее во все семинарии и упорно настаивал на том, чтобы она зачем-то объявлена была «символической» книгой православной церкви. В 1839 г. катехизис, по определению Св. Синода, был дополнен и исправлен, но не по мыслям графа, а в том чисто православном виде, в каком существует доселе: например, вместо учения о церковных заповедях в него вставлено было учение о блаженствах Евангельских. 

В 1840-х годах граф поднял новое дело о русском переводе нашей славянской Библии, причем проводил католическую мысль о том, что народу не следует давать свободного доступа к чтению Свящ. Писания, кроме того, входил в Синод с предложением объявить славянский перевод Свящ. Писания единственно достоверным и каноническим для Русской церкви, таким же, каким латинская церковь признает свою Вульгату. Мудрая осторожность и твердость митрополита московского избавила Русскую церковь от таких вредных определений. Но в 1842 г. оба Филарета, более всех мешавшие графу Протасову, были удалены из Св. Синода на свои епархии.
По удалении на епархию Филарет киевский уже не принимал участия в делах высшего церковного управления; он скончался в 1857 г., лет за 10 до кончины приняв тайно схиму с именем Феодосия. Но митр. Филарет московский и в удалении от Петербурга, не выезжая из своей епархии, продолжал оставаться, можно сказать, главным средоточием всей русской церковной жизни. Искушенный тяжкими испытаниями, он сделался мудрым и надежным руководителем почти всех русских иерархов его времени. Каждый из них при всяком удобном случае считал полезнейшим своим долгом посетить его в Москве, чтобы воспользоваться его опытными указаниями и советами в трудных делах, а в случае невозможности личного с ним общения испросить у него руководительных назиданий письменно. Его суждения в церковных делах имели решающее значение; к мнениям его невольно прислушивался и сам граф Протасов.

 С 1850-х годов его руководительно административное значение проявлялось в изумительно широких размерах, которые не ограничивались пределами одного церковного ведомства, а захватывали чуть не всю русскую жизнь. При взгляде на многотомное издание его писем, мнений и отзывов по самым разнородным делам становится даже непонятным, когда этот крепкий и многосторонний ум успевал все это обдумывать. К нему, как к последней инстанции, для решения всяких недоумений обращались с вопросами и Св. Синод, и разные государственные ведомства, и сама верховная власть. В тревожное время разнообразных реформ 1860-х годов осторожная и осмотрительная консервативность московского святителя спасала русскую жизнь от многих лишних увлечений преобразовательного движения и оказала услуги, которые еще трудно пока и оценить. 

Знаменитый святитель скончался 19 ноября 1867 г.
Из последних перемен в устройстве Св. Синода замечательны: учреждение при нем в 1867 г. контрольного отделения, учреждение в том же году вместо духовно-учебного управления, нового средоточия для духовно-учебного ведомства — учебного комитета, вроде прежней комиссии духовных училищ, в 1872 г. издание для синодальных учреждения новых штатов и, наконец, в 1885 г. учреждение училищного совета для заведования церковноприходскими школами.